中科院大连化物所揭示量子点激子精细能级裂分及量子拍频新机制
近日，我所光电材料动力学研究组 (1121组) 吴凯丰研究员团队等在胶体量子点超快光物理研究中取得新进展，观测到CsPbI3钙钛矿量子点中激子精细结构裂分导致的系综量子拍频，并提出了一种通过温度诱导晶格畸变进而调控裂分能的新机制。在半导体量子点中，形貌或晶格对称破缺导致的电子—空穴各向异性交换作用使激子能级发生精细结构裂分（FSS）。FSS亮激子态可用于量子态相干操控或偏振纠缠光子对发射。观测和调控FSS对这些应用至关重要。由于FSS能量对量子点的尺寸、形貌非常敏感，通常需要在液氦温度下测定单个或少数量子点的发射谱来测定FSS。因此，在系综水平观测FSS极具挑战，尤其是定量调控FSS尚未有报道。吴凯丰团队一直致力于胶体量子点的超快光物理与光化学研究。本工作中，研究团队利用圆偏振飞秒瞬态吸收光谱（即瞬态圆二色谱），在液氮到室温区间测定了溶液合成、成本低廉的CsPbI3钙钛矿量子点系综的亮激子FSS。研究发现，FSS能量可通过量子点尺寸进行调控，在液氮温度下最高可达1.6meV。更有趣的是，同一样品的FSS能量展现出强烈的温度依赖性，温度越低，裂分越大，这在以往的外延生长或胶体量子点体系都未有观测到。通过变温的晶格结构表征，结合美国能源部能源前沿研究中心Peter Sercel博士的有效质量模型理论计算，研究团队发现这种温度依赖的FSS源于CsPbI3钙钛矿高度动态的晶格结构：降温能加剧Pb-I八面体扭曲，降低晶格对称性，进而增大FSS。此外，这些晶格扭曲的正交相量子点却仍然拥有准立方相晶面，该特性使亮激子之间产生避免交叉的精细结构能量间隙。实验上观测到的系综层面量子拍频正是对应于该能量间隙。该工作精准测定了胶体量子点系综的亮激子精细结构裂分，提出了通过温度诱导CsPbI3量子点晶格畸变进而调控亮激子裂分能的新原理，展示了其在量子信息科学领域的重要应用潜力。相关文章以“Lattice distortion inducing exciton splitting and coherent quantum beating in CsPbI3 perovskite quantum dots”为题，于近日发表在《自然—材料》（Nature Materials）上。该工作的第一作者是我所1121组毕业生韩瑶瑶博士。上述工作得到中科院稳定支持基础研究领域青年团队计划、国家重点研发计划、我所创新基金等项目的支持。
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