金属卤化物能量转化率新提升
金属卤化物钙钛矿太阳电池的能量转换效率进展迅速，其稳态认证效率已经超过26.1%（此前由中国科大徐集贤团队率先创造）。然而，目前这些高效器件需要在惰性气氛内制备（例如氮气手套箱），直接转移到空气中制备的器件效率和稳定性都大幅退化，这限制了其大规模生产和实际应用。团队的实验发现，钙钛矿薄膜的空气制备经历了“全过程”退化，包括前驱体溶液在水氧环境和加热条件下的快速变质退化，主要机制为卤素氧化和有机阳离子的去质子化；空气中结晶过程水合作用诱导的破坏性相变以及缺陷的大量增殖，尤其是在钙钛矿/电子传输界面额外产生的大量p型缺陷对于的载流子输运十分不利，这使得在空气环境中制造高效稳定的p-i-n器件相对n-i-p器件更具挑战性。针对以上问题，中国科大徐集贤教授团队合成了一种离子液体型的“全过程”稳定剂——甲酸二甲基胺（DMAFo）。DMAFo的还原作用以及它与钙钛矿前体的配位键和氢键（图1.a-d）抑制了有机阳离子的去质子化和卤素离子的氧化，使钙钛矿溶液能够在空气环境和加热条件下长期储存。此外，这种保护作用可以延续至空气中的钙钛矿结晶过程，提高钙钛矿薄膜的结晶度（图1.e-m），降低局部孪晶产生和晶粒间表面电势无序度（图2. a-h），抑制缺陷诱导的非辐射复合（图2.i-k）。重要的是，综合缺陷表征与器件仿真模拟同时指出（图2. l-p）：体相缺陷、而非表面缺陷的增殖是空气中制备的钙钛矿性能退化的主要原因。该发现证明了仅进行常规的表面钝化对于空气环境制备钙钛矿是不足的。基于以上进步，团队在空气环境中制造的1.53-eV p-i-n器件获得了25.4%的实验室最高效率和24.7%的稳态认证效率（图2q），接近氮气中制备的同种器件最好水平。同时，研究团队也确认了该技术在宽带隙钙钛矿材料中的普适性，对叠层器件的空气环境制备也具有良好推动意义。
頁:
[1]